在20世纪60年代末，李尤婉云的丈夫李和声为了寻找京胡搭档，鼓励她学习京剧。她先拜访了著名艺术家任莘寿，并专攻梅派青衣。随后，她接受了秦慧芬、梅葆玖、姜凤山、小王玉蓉等大师的指导。在1977年新加坡首演《武家坡》时，她获得了巨大的成功。此后，她在香港分别于1978年演唱《四郎探母》和1979年再次演出《武家坡·大登殿》，她的表演技巧得到业内人的高度评价。
自改革开放以来，李尤婉云与许多知名京剧艺术家成为好友，他们经常同台合作，如梅葆玖、马长礼、谭元寿、刘长瑜、叶少兰以及尚长荣等。在1994年10月，为庆祝梅兰芳百岁诞辰，李尤婉云主演了他晚年的代表作《穆桂英挂帅》，扮演穆桂英一角。她与谭元寿（杨宗保）、马长礼（寇准）、尚长荣（王强）、刘长瑜（杨金花）、叶少兰（杨文广）及王树芳（佘太君）共同上场。这部戏展现了她甜美的声音、高超的唱功以及对角色身份气质的精准把握，以及难度极高的唱念做打技术。作为业余者能达到如此高水平，是非常值得称赞的事迹。此外，在同一年底30日，她以该剧中的“挂帅”一折在中南海怀仁堂进行表演，并受到党和国家领导人的关注与接见。1995年11月在天津举办的首届中国京剧节，以及1997年7月香港“庆回归京剧大汇演”，她都再次上阵，以更成熟的心态为国内外观众带来震撼表现。
