在20世纪60年代末，李尤婉云的丈夫李和声为了练习京胡而寻找合适的搭档，这个机会促使她学习京剧。她先是拜访了任莘寿老师，以精通梅派青衣为目标，并接受了梅门秦慧芬、梅葆玖、姜凤山、小王玉蓉等多位大师的指导。1977年，她在新加坡首次上演《武家坡》，获得了巨大的成功；1978年，在香港表演《四郎探母》；1979年，再次在香港上演《武家坡·大登殿》，她的唱功得到了业内人士的一致好评。在中国改革开放之后，京剧团体频繁地前往香港进行巡演，李尤婉云与众多著名艺术家形成了一种师徒关系；她曾与梅葆玖、马长礼、谭元寿、刘长瑜、叶少兰、尚长荣等合作在上海共同上演过《四郎探母》、《武家坡》、《凤还巢》等剧目。
1994年10月，为庆祝梅兰芳先生百岁诞辰，她主持并出现在香港及北京的舞台上，与谭元寿（杨宗保）、马长礼（寇准）、尚长荣（王强）、刘长瑜（杨金花）、叶少兰（杨文广）和王树芳（佘太君）合作重现了戏曲界传奇人物穆桂英。她的嗓音清甜动听，唱腔流畅自如，而她与丈夫共同表演时，他们之间的默契完美无瑕，让人感受到了深厚的情感和非凡技艺。此外，《穆桂英挂帅》的难度极高，不仅要求角色身份和气质，还包括唱念做打等多方面内容。而作为一个业余爱好者，她能够接近甚至逼近专业水平，是非常值得称赞的事迹。这场表演最终赢得了党和国家领导人的高度评价。在1995年的天津举办的大型京剧节，以及1997年的“庆回归京剧大汇展”中，她再次以相同角色上的精彩表现赢得国内外观众的一致好评，为自己的人生艺术事业增添了一抹光彩。
