在20世纪60年代末，李尤婉云的丈夫李和声为了寻找京胡搭档，鼓励她学习京剧。她先向任莘寿学习梅派青衣，并受到了梅门秦慧芬、梅葆玖、姜凤山、小王玉蓉等人的指导。在1977年新加坡首演《武家坡》取得巨大成功后，她又在1978年香港演出《四郎探母》，以及1979年再次在香港上演《武家坡·大登殿》，她的表演技巧得到业内人士的一致肯定。自改革开放以来，随着内地京剧团体频繁赴港巡回演出，李尤婉云与众多名家的交流合作不断深化；她曾与梅葆玖、马长礼、谭元寿、刘长瑜、叶少兰、尚长荣等艺术家共同上过场的包括《四郎探母》、《武家坡》、《凤还巢》等经典剧目。
1994年10月，为庆祝梅兰芳先生百岁诞辰，在香港及北京，她担纲主演了其晚年的代表作《穆桂英挂帅》，饰演穆桂英，与谭元寿（杨宗保）、马长礼（寇准）、尚长荣（王强）、刘长瑜（杨金花）、叶少兰（杨文广）、王树芳（佘太君）等同台共舞。这部戏展现了她甜美的声音和娴熟的唱功，以及她与丈夫的完美配合，使得观众赞不绝口。此剧是梅兰芳一生艺术成就的巅峰之作，对于身份气质要求极高，同时唱念做打难度也很大，只有专业人才才能勾勒其神韵。而作为业余选手能接近专业水准，更是难能可贵。同年12月30日，她以该剧中的“挂帅”一折在中南海怀仁堂进行特别表演，不仅受到党和国家领导人的关注，还获得了特殊接待。1995年11月在天津举办的首届中国京剧节，以及1997年7月香港“庆回归京剧大汇展”，都有机会让公众见证她的艺术成熟，为国内外观众赢得了更多赞誉。
